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波型結構MXene薄膜消除金屬鋰負極中尖端放電效應 

發布時間:2022/08/20

鋰金屬負極被認為是最有前途的可充電鋰基電池的候選材料,但不可控的鋰枝晶阻礙了其進一步的應用。近年來,MXene推動了無枝晶金屬鋰負極的快速發展,自楊樹斌教授團隊發表MXene用于金屬鋰負極的文章后,水平和垂直排列結構的MXene也進一步應用于金屬鋰負極研究,并取得了較好性能。通過MXene在金屬鋰負極上的大量研究,發現垂直排列的MXene金屬鋰復合負極具有更高的容量及能量密度。但在垂直排列的MXene中,由于曲率半徑極小,尖端放電效應被顯著放大,導致電極表面容易沉積金屬鋰,形成枝晶。因此,為了解決此問題,本研究工作制備了低曲率柔性類正弦波型結構的MXene薄膜并應用于金屬鋰負極。

成果簡介


近日,北京航空航天大學楊樹斌教授團隊,創新制備了低曲率柔性類正弦波型結構MXene薄膜并應用于金屬鋰負極。首先,COMSOL Multiphysics理論模擬研究表明,電極表面曲率對金屬鋰成核生長行為具有重要影響,本研究通過建立凹槽模型,系統研究了凹槽模型對金屬鋰電沉積行為的影響規律,為獲得高容量無枝晶金屬鋰負極提供新思路。在理論模型指導下,設計并可控制備了具有低曲率的類正弦波型結構MXene薄膜,通過原位光學電鏡以及SEM測試分析,系統研究金屬鋰在類正弦波型結構MXene薄膜上的形核生長規律。

該成果在線發表于國際頂級期刊 Advanced Energy Materials (影響因子29.698) 上,題目為:Eliminating Lightning-Rod Effect of Lithium Anodes via Sine-Wave Analogous MXene Layers。

 

圖文導讀

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圖1. 金屬鋰分別在(a)類正弦波型結構(低曲率)和(b)垂直陣列結構(高曲率)基底沉積過程示意圖。

 

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圖2. 類正弦波型結構MXene薄膜(a)制備過程示意圖,(b)正面SEM圖,(c)截面SEM圖。(d)類正弦波型結構MXene與平面結構MXene薄膜阻抗響應測試。

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圖3. 類正弦波型結構MXene薄膜分別沉積(a)0.5 mAh cm-2,(b)4 mAh cm-2和(c)8 mAh cm-2后SEM圖片。(d)COMSOL Multiphysics模擬金屬鋰在類正弦波型結構MXene薄膜不同沉積過程示意圖。金屬鋰在(e)類正弦波型結構MXene薄膜和(f)金屬銅表面沉積過程的原位光學照片。

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圖4. 類正弦波型結構MXene薄膜,平面結構MXene薄膜和金屬銅的(a)接觸角測試和(b)形核過電位測試。(c)類正弦波型結構MXene-Li,平面結構MXene-Li和金屬Cu-Li對電池循環性能。(d)類正弦波型結構MXene-Li倍率性能。

 

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圖5.(a)和(b)類正弦波型結構MXene-Li軟包電池照片。(c)類正弦波型結構MXene-Li軟包電池和(d)平面結構MXene-Li軟包電池在不同彎曲狀態下循環性能。(e)類正弦波型結構MXene-Li對電池深充深放性能。

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圖6.類正弦波型結構MXene-Li//LFP,平面結構MXene-Li//FLP和Cu-Li//FLP(a)在34 mA g-1下循環性能,(b)倍率性能和(c)在1088 mA g-1下循環性能。

 

總結

 

本研究通過將MXene水溶液分散到金屬線圈的截面表面,然后在室溫下干燥,得到了類正弦波型結構MXene (Ti3C2Tx)薄膜。COMSOL Multiphysics模擬結果表明,類正弦波型結構MXene薄膜的低曲率可以有效地均勻化鋰離子和電場的分布,有效地消除了鋰沉積過程中電極表面的尖端放電效應。因此,類正弦波型結構MXene薄膜具有較低的鋰成核過電位(0.05 mA cm?2時~13.5 mV),對電池深充深放容量高達40 mAh cm?2,循環壽命長至1250 h。此外,基于類正弦波型結構MXene-Li復合負極和LiFePO4正極組成的全電池在電流密度1088 mA g?1時,循環壽命高達420次。

 


文獻鏈接

https://doi.org/10.1002/aenm.202201181

特別鳴謝本文作者的大力支持

 

【第一作者簡介】

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顧佳男,博士,華北電力大學(北京)副教授。2020年6月獲北京航空航天大學材料學博士學位(導師:楊樹斌 教授),同年進入北航物理學院從事博士后研究工作(合作導師:耿立升 教授),博士期間曾兩次獲博士研究生國家獎學金,工信部創新創業獎學金,北京市優秀博士畢業生,北航優秀博士畢業論文等。主持國家自然科學基金青年基金,第68批中國博士后科學基金面上項目,并入選第5批博士后創新人才支持計劃,參與國家自然科學基金杰出青年基金,面上項目和科技部重點研發項目等。近年來在國際著名期刊Adv. Mater.、Adv. Energy. Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Small等發表SCI論文20余篇。研究方向為新型超薄二維材料(MXenes)的可控制備及其電化學儲能研究(鋰、鈉離子電池電極材料、鋰金屬負極、鋅金屬負極等)。

 

【通訊作者簡介】

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楊樹斌,博士,北京航空航天大學教授、國家杰青。2008年博士畢業于北京化工大學,曾先后在德國馬克斯普朗克高分子研究所和美國萊斯大學從事科研工作,于2013年加入北京航空航天大學,從事二維材料及其儲能領域的研究工作,在Nature、Nature Commun.、Acc. Chem. Res.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等國際高水平期刊雜志發表SCI論文100余篇,引用15000余次,多篇文章先后入選ESI前1%高被引論文。2016年獲得國家自然科學基金優秀青年基金。2017年至今,分別被美國科睿唯安(Clarivate Analytics)和愛思唯爾(Elsevier)提名為“全球高被引科學家”及“中國高被引科學家”。并于2021年獲得國家自然科學基金杰出青年基金。研究方向為二維層狀材料(MXenes、石墨烯、TMDs)的可控合成及電化學性能研究(金屬負極)。

 


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